Evidence and importance of intermediate nanostructures in the journey from molecular precursors to allophane and imogolite nanocrystals

Les nanoparticules, souvent appelées proto-imogolites, ont été identifiées comme un intermédiaire dans le processus de formation des nanotubes d'imogolite dès 1979. Leur composition et leur structure sont désormais bien documentées dans le cas de l'imogolite synthétique. Une caractéristique spécifique de la proto-imogolite est qu'elle a une forme incurvée avec une structure locale proche de celle de l'imogolite. Au cours d'une phase de croissance, elles évoluent vers des nanocristaux (allophane, imogolite), dont la caractérisation approfondie a été jusqu'à présent difficile. En utilisant la diffusion synchrotron des rayons X aux petits angles couplée à la spectroscopie Raman, nous observons que les proto-imogolites se forment lors de l'étape initiale de la co-précipitation des précurseurs moléculaires d'aluminium et de silicium grâce à un processus de réorganisation. La forme des proto-imogolites initiales, avant l'étape de croissance, dépend des conditions de synthèse et contrôle les caractéristiques du produit final. Nous montrons à l'aide d'images cryo-TEM que, à la fin de la phase de croissance, des nanostructures non tubulaires continuent à coexister avec des nanotubes. Les protocoles permettant de quantifier les nano-objets non tubulaires restants et de purifier les échantillons sont discutés.