新型无氢胺化催化剂PdH x -Pd/C的水合肼还原法制备及形成机制研究

PdH x 是Pd/C催化剂中重要的活性物种, 在常温无氢的条件下不能稳定存在。在常压无氢条件下, 以PdO作前驱体, 用水合肼还原法可制备出PdH x 含量较高, 且能够稳定存在的PdH x -Pd/C催化剂。通过XRD、XPS和TEM等表征方法研究了PdH x 和Pd颗粒的微观结构、形貌及化学状态; 提出了水合肼还原法生成PdH x 的机理。实验结果表明: PdH x 颗粒的平均粒径为3.9 nm, PdH x (111)晶面间距比Pd(111)稍大; PdH x 生成于水合肼对PdO的还原过程, 且其晶粒大小与前驱体PdO的粒度大小及结构不完整性密切相关。将该催化剂应用于无氢条件下胺化法合成2, 6-二甲基苯胺的反应中, 其催化性能明显优于普通的Pd/C催化剂。