Theoretical and Experimental Investigations of the Effect of Co Addition on the Structural and Properties of AB_3.5-type Hydrogen Storage Alloys

基于密度泛函理论, 采用总能量平面波赝势方法, 设计了La 0.75 Mg 0.25 Ni 3.5- x Co x ( x =0、0.25、0.5、0.75)系列合金, 并研究了其晶体及电子结构. 计算结果显示随着Co含量的增加, La原子上的电荷转移先增大后保持不变, 在Co含量为0.5时达到最大; 费米能级处的态密度值先增加后稍减小, Co含量在0.5时达到最大. 利用悬浮感应熔炼法制备了该系列合金La 0.75 Mg 0.25 Ni 3.5- x Co x ( x =0、0.3、0.5、0.7). 对熔炼所得合金进行了结构和性能表征, XRD结果显示, 随着Co含量的增加, 合金的主相均为Ce 2 Ni 7 型AB 3.5 相; 电化学测试显示, x =0.5时, 合金的放电容量和循环性能均较好, 为398.5 mAh/g, 容量保持率 S 250 为62%; PCT结果表明, 在室温条件下合金的吸氢平台在0.04~0.09 MPa之间, 当 x =0.5时, 吸氢平台压最低, 为0.04 MPa, 同时吸氢量最大, 为1.587wt%. 综合分析计算和实验的结果, AB 3.5 合金性能随Co添加量的变化趋势符合第一性原理计算的预测.